Yaşadığı dönemde kurulmakta olan modern Paris'in metropol yaşantısı üzerine inşa ettiği edebiyatı ve eleştiri yazıları modernist estetiğin habercisi sayılır. Şiirlerini derledeği Kötülük Çiçekleri (Les Fleurs du Mal-1857) ve Paris Sıkıntısı (Le Spleen de Paris-1869), Rimbaud'dan Yahya Kemal'e kadar pek çok şairin çarpıldığı, 20. yüzyıl edebiyatının belki de en çetrefil, ancak en etkili klavuzları olur. Gerek klasik geleneğe, gerekse egemen çağdaş zihniyetlere karşı isyanı ve gerçekliğe kafa tuttuğu dizginsiz imgelemi, zamanında şiirlerinin yasaklanmasına kadar varan düşmanlıklar uyandırır. Sonradan bu başkaldırı ve imgelem, sanatın yadsınmasına kadar varacak avangard sanat ve edebiyatın çekirdeğini oluşturacaktır.

Baudelaire'in eleştiri yazıları şiirlerinin öncesinde yayımlanmaya başlar. İlk eleştirileri, zamanındaki yegane sergiler olan, Akademi'nin denetimindeki Salon sergileri üzerinedir. 1846 Salonu yazısı ve 1863'te Le Figaro gazetesinde yayımladığı Modern Hayatın Ressamı (Peintre de la vie moderne), Baudelaire'in modern sanat- hayat ilişkisi hakkındaki temel metinleridir. Bu metinler ayrıca, ahlaki ve estetik normların, dogmaların otoritesi altındaki eleştiri yazınının özgürleşmesini de belgeler. Baudelaire'in edebiyat eleştirileri ise, Edgar Allan Poe ile, Gustave Flaubert ve Theophile Gautier'ye hasredilmiştir. Ruhen kardeşi saydığı Poe'nun eserlerini çevirerek Fransız edebiyatına takdim eden zaten odur. Müzikle ilgili görüşlerini yazmasına ise, müzikal modernleşmenin üstadı olarak gördüğü Richard Wagner'ın Tannhausser operasının Paris'teki temsili vesile olur.