Liseyi İstanbul Robert Koleji'nde tamamladıktan sonra 1968'de George Washington Üniversitesi'nde psikoloji eğitimi gördü. 1977'de Ankara Hacettepe Üniversitesi'nden doktorasını alan Vassaf, uzun bir süre Ankara Üniversitesi Mediko-Sosyal Merkezi'nde öğrencilere psikolojik danışmanlık yaptı. Uluslararası Psikologlar Konseyi yönetim kurulu üyeliğinde bulunan Gündüz Vassaf, 12 Eylül askeri darbesinden sonra öğretim üyeliği yaptığı Boğaziçi Üniversitesi'nden istifa etti.

O tarihten sonra Kasel, Bremen ve Marburg Üniversitelerinde öğretim üyeliği, Kanada'da McGill Üniversitesi Center for Developing Area Studies'te konuk akademisyen, Amsterdam'da Averoes Stichting'de klinik psikolog, Viyana'da Instutude für Hohore Studium'da konuk araştırmacı olarak bulundu.

Halen Radikal gazetesinde köşe yazarlığı yapmaktadır.